得到南必皇后的支持后，卜鲁罕又开始拉拢朝中重臣。她深知丞相伯颜手握兵权，是关键人物，便以铁穆耳的名义，将忽必烈生前最爱的一把玉柄弯刀赠予伯颜，并附上一封密信：“今社稷未定，非丞相不能安天下。若能助我夫登基，他日定与丞相共享富贵。”伯颜本就倾向于支持铁穆耳，见卜鲁罕如此有诚意，便当即表态效忠。

一切准备就绪后，卜鲁罕才下令为忽必烈发丧，并召集蒙古宗王前来大都参加忽里勒台大会。甘麻剌得知消息后，虽怒不可遏，却因忽必烈驾崩的消息已公开，无法贸然举兵，只能带着少量随从前往大都。在忽里勒台大会上，南必皇后首先发言，力挺铁穆耳；伯颜则手握兵权，在殿外布下重兵，威慑那些支持甘麻剌的宗王。甘麻剌见大势已去，只能无奈地同意推举铁穆耳为新大汗，即元成宗。

元成宗登基后，感念卜鲁罕的功劳，将她册封为皇后，并特许她参与朝政。此时的卜鲁罕，终于戴上了象征最高权力的凤冠，成为了元朝历史上为数不多能干预朝政的皇后。她并没有像历史上的某些皇后那样专横跋扈，而是兢兢业业地辅佐元成宗。当时元朝的财政状况十分糟糕，忽必烈晚年的对外战争耗费了大量财力，卜鲁罕便向元成宗建议，减免江南地区的赋税，鼓励农桑，并严惩贪腐官员。这些举措实施后，元朝的经济逐渐复苏，百姓安居乐业，朝野上下对卜鲁罕的评价也愈发高涨。

不过，在这段看似风光的时期，卜鲁罕也埋下了一个隐患。元成宗身体素来孱弱，登基后更是常年患病，无法处理繁重的朝政，大部分事务都交由卜鲁罕处理。这引起了一些蒙古宗王的不满，他们认为“女子干政”违背了草原传统，尤其是甘麻剌的儿子也孙铁木儿（即后来的泰定帝），更是将卜鲁罕视为眼中钉。卜鲁罕察觉到了这些敌意，便开始培养自己的势力，提拔弘吉剌部的族人担任要职，同时拉拢汉臣与色目官员，形成了一个以她为核心的政治集团。

元成宗登基多年，却一直没有子嗣，这成为了元朝朝廷的一块心病。最初，卜鲁罕曾为元成宗生下一个儿子，取名德寿，可惜德寿在三岁时便夭折了。此后，卜鲁罕再未生育，元成宗的其他妃嫔也没有诞下皇子。在这种情况下，储位之争逐渐浮出水面，而最有希望继承皇位的，便是元成宗的侄子海山与爱育黎拔力八达（即后来的元武宗与元仁宗）。

海山与爱育黎拔力八达是真金太子的孙子，甘麻剌的侄子，他们兄弟二人一文一武，海山镇守漠北，手握重兵，爱育黎拔力八达则在大都辅佐元成宗，深受汉臣的支持。卜鲁罕深知，若海山兄弟登基，自己多年经营的势力必将付诸东流，甚至可能落得身首异处的下场。因此，她决定提前布局，扶持一个听话的继承人。

经过深思熟虑，卜鲁罕将目光投向了元成宗的堂弟阿难答。阿难答是安西王，镇守关中地区，实力雄厚，且与卜鲁罕的弘吉剌部素有往来。更重要的是，阿难答胸无大志，贪图享乐，容易被控制。卜鲁罕便开始暗中联络阿难答，许诺若他能支持自己，将来便立他为皇太弟，继承皇位。阿难答见有利可图，便欣然应允，暗中调遣军队，准备随时响应卜鲁罕的号召。

然而，卜鲁罕的计划很快被海山的眼线察觉。海山立即派使者前往大都，与弟弟爱育黎拔力八达商议对策。爱育黎拔力八达深知情况危急，便决定先下手为强，联合朝中反对卜鲁罕的大臣，准备发动政变。卜鲁罕得知消息后，十分震惊，她没想到海山兄弟的动作如此之快。在紧急关头，卜鲁罕做出了一个极其狠绝的决定——毒杀甘麻剌。

甘麻剌此时虽已失势，但在蒙古宗王中仍有一定的威望，且与海山兄弟关系密切。卜鲁罕认为，只要除掉甘麻剌，就能震慑海山兄弟，同时也能为阿难答登基扫清障碍。她以元成宗的名义，召甘麻剌入宫赴宴，在甘麻剌的酒中下了慢性毒药。甘麻剌不知有诈，饮下酒后不久便腹痛不止，三天后便暴毙身亡。

这件事成为了卜鲁罕人生的转折点。甘麻剌的死引起了蒙古宗王的强烈不满，很多原本中立的宗王纷纷倒向海山兄弟。爱育黎拔力八达更是以此为借口，指责卜鲁罕“擅杀亲王，祸乱朝纲”，正式举起了反对卜鲁罕的大旗。此时的元成宗已病入膏肓，根本无法主持大局，朝政完全落入卜鲁罕手中，但她的处境却愈发艰难。

卜鲁罕并非没有察觉到危险，她一面下令封锁甘麻剌的死讯，一面调遣阿难答的军队进驻大都，同时拉拢伯颜等重臣，试图稳住局面。但她没想到的是，伯颜此时已暗中倒向了海山兄弟。伯颜深知，卜鲁罕虽然有谋略，但失尽人心，而海山手握重兵，是未来的必然之选。因此，他表面上对卜鲁罕唯命是从，暗地里却将卜鲁罕的部署透露给了爱育黎拔力八达。

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